並無異心，於是讓他率兵協助作戰。同時，楊嶽斌自己則轉移到觀音洲，以防止陳玉成、李侍賢等人從安徽和湖北方向突圍或增援。

到了咸豐十年（1860年），楊嶽斌繼續擴大戰果，在蟂磯擊敗了太平軍，並佔領了樅陽、青溪關等地。李秀成在此期間多次遭到重創，被迫撤退。楊嶽斌緊追不捨，在三山、光穴、子橋、白茅嘴、運漕鎮等多個地方連續取得勝利。此外，他還攻佔了神廟山和鎮山，切斷了松林口的浮橋，極大地限制了太平軍的活動範圍。更重要的是，楊嶽斌解除了南陵之圍，救出了總兵陳大富及十餘萬難民，顯示了他的仁慈之心和高超的戰略眼光。

咸豐十一年（1861年）是楊嶽斌職業生涯中的又一個高峰。這一年，他配合陸路部隊成功攻佔了安慶，這個戰略要地的失陷對太平天國來說是一個沉重的打擊。緊接著，楊嶽斌派遣總兵王明山和黃翼升攻克了池州、桐城等地，進一步鞏固了湘軍的優勢地位。作為對他卓越貢獻的認可，朝廷授予了他雲騎尉世職。

同治元年（1862年），隨著戰爭形勢的發展，楊嶽斌調整了自己的部署，將主力移至烏江一帶，準備發起新的攻勢。在金柱關、龍山橋等地的戰鬥中，楊嶽斌指揮部隊斬殺了太平軍首領陳緒賓，並摧毀了護駕墩、石垝等地的敵軍營壘，從而穩固了江寧大營的後方防線。

次年，即同治二年（1863年），楊嶽斌隨曾國藩前往天京前線進行實地考察，並參與制定了合圍天京的戰略計劃。與此同時，他還率領部隊清理了長江沿岸的各個關隘，確保了整個水域的安全。同年十月，湘軍各部完成了對天京的包圍，為最終攻克這座太平天國的心臟奠定了基礎。

當同治三年（1864年）到來時，清廷賦予了楊嶽斌更大的權力，任命他督辦江西和皖南地區的軍務，並允許他節制各路援軍。不久之後，楊嶽斌又被授予陝甘總督一職，但他需要先完成平定太平軍的任務才能正式赴任。隨著天京城破的訊息傳來，楊嶽斌因功加封太子太保和一等輕車都尉世職。此後，他帶領部隊先後攻克南昌、贛州等地，並接收了十多萬投降的太平軍殘餘勢力，徹底肅清了該區域內的反抗力量。

四、總督甘肅

同治四年（1865年），楊嶽斌率領新組建的十個營抵達西安，準備前往甘肅赴任陝甘總督。然而，就在這個時候，北方的局勢發生了劇變——蒙古王公僧格林沁在與捻軍作戰時陣亡，這對清廷來說是一個沉重的打擊。為了加強京畿地區的防禦，朝廷命令楊嶽斌暫時放棄前往甘肅，轉而負責拱衛京師。面對這一新的任務，楊嶽斌向朝廷上表，請求解除陝甘總督的職務，專注於剿滅捻軍。但是，他的請求並未得到批准，最終他還是被派往甘肅蘭州府擔任總督。

當時，甘肅正面臨嚴重的內部動亂。回民起義導致了軍政體系的嚴重混亂，雷正綰和曹克忠在金積堡的戰役中遭受了重大失敗，都興阿和穆圖善雖然圍攻寧夏，但進展緩慢。整個甘肅省的軍隊疲憊不堪，各省的援軍遲遲未到，加上糧道受阻，府庫空虛，使得局勢更加艱難。楊嶽斌到達後，立即著手解決這些緊迫的問題，多次上書朝廷請求從其他省份調撥錢糧，並計劃進軍靈州以穩定局勢。然而，不久之後，陶茂林和雷正綰的部隊相繼發生叛亂，這進一步加劇了甘肅的動盪。

到了同治五年（1866年），楊嶽斌親自前往涇州和慶陽視察軍隊，希望能夠提振士氣並加強前線的防禦。但就在這時，蘭州爆發了一場兵變，士兵們逼迫布政使林之望向朝廷上書，指控楊嶽斌分配糧餉不公。面對這一突發情況，楊嶽斌迅速採取行動，命令曹克忠返回平息叛亂，並處決了百餘名主要的叛亂分子。儘管如此，由於他在處理過程中私自拆閱了林之望的奏摺，違反了官場規矩，最終被革職留任，降為三品頂戴。