部侍郎兼梅勒額真。

順治八年（1651年），李率泰被調任吏部侍郎，並官拜弘文院大學士。在這一職位上，他積極上奏，提出了懲治貪官酷吏、保障滿洲八旗兵馬草料供應及合理安排公共工程等一系列建議。順治帝採納了他的建議，但不久之後，李率泰與大學士陳泰一同獲罪，順治帝最終赦免了他們，並將李率泰的職位降至拜他喇布勒哈番。

順治十年（1653年），李率泰被大學士洪承疇推薦為兩廣總督。此時，南明政權的永曆帝朱由榔駐紮在安隆，其部將李定國在廣西擁兵數萬。面對這樣的挑戰，李率泰在順治十一年（1654年）派遣部隊進剿，並在玉版巢戰役中斬殺了當地的土寇廖篤增。

順治十二年（1655年），李定國率軍進犯廣東。李率泰迅速組織防禦，並在與李定國的部將高文貴的交戰中取得了勝利。恰逢靖南將軍珠瑪喇率領的大軍抵達，兩軍合力擊敗了李定國，收復了高、雷二郡。這場勝利進一步鞏固了清朝在南方的統治地位。

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三、總督閩浙

順治十三年（1656年），李率泰因戰功卓著被加封為太子太保，並調任閩浙總督。李率泰是一位既有勇力又有智謀的將領，他能夠與士卒同甘共苦，深受士兵愛戴。面對鄭成功佔據臺灣海峽，並頻繁侵擾內地的情況，李率泰上書請求增加水師兵力三千人，並建造一百多艘哨船，旨在削弱鄭成功的勢力範圍。同時，他還建議不要將鄭成功的父親鄭芝龍流放到靠近海上的寧古塔，以防他伺機逃脫，造成更大的麻煩。順治帝聽取了他的所有建議，並因擊敗李定國有功，將李率泰的世職提升為一等，且因其政績考核合格而加封為少保。

順治十五年（1658年），李率泰成功招撫了鄭成功手下的將領唐邦傑、林翀、葉祿等人，導致鄭成功損失了數萬名士兵。同年，鄭成功進攻浙江溫州，佔領了平陽和瑞安。李率泰迅速調動江寧滿洲兵予以抵抗，迫使鄭成功撤退。同年，朝廷將閩浙總督的職位分為兩個獨立的職務：任命趙國祚為浙江總督，駐守溫州；而李率泰則被任命為福建總督，駐守福州。不久之後，鄭成功佔領南安嶺，意圖窺視福州。此前投降清朝的鄭成功部將陳斌再次叛變，佔據羅星塔。李率泰立即派出軍隊，焚燒了陳斌的大型戰艦一千多艘，迫使鄭成功逃走。陳斌再次投降，但李率泰上奏請求處決陳斌。

順治十六年（1659年），李率泰因某些未明原因被剝奪了一等世職，但仍然保留了福建總督的職位。

康熙元年（1662年），李率泰認為漳州是福建的重要門戶，因此奏請朝廷增加兩千人的水師兵力。不久之後，他與靖南王耿繼茂合作，擊退了定海小埕的海盜。隨後，李率泰與提督馬得功一起平定了萬安所的叛亂，並擊敗了鄭成功部將楊宣。這一年，鄭成功去世，其子鄭錦繼位。李率泰再次展開招降工作，成功說服了鄭錦的將領林俊奇、陳輝、何義、魏明等三百多人以及兩千多名士兵投降清朝。隨後，李率泰率領建寧、延平、邵武三路計程車兵征剿內地山寇，並捕獲並處決了山寇首領鐵佛。不久，鄭錦率領部將周全斌以五百多人的隊伍從梁山侵入內地，李率泰派遣總兵王進加和參將折光秋兩路夾擊，大敗鄭錦的軍隊。隨後，李率泰與耿繼茂率領水軍直撲廈門，奪取了浯嶼和金門二島，迫使鄭錦連夜逃離。

康熙三年（1664年），李率泰成功降服了鄭錦的部將林國樑，並進軍八尺門，再次降服了其將翁求多。他半夜渡海奪取了銅山，並斬殺了三千多名敵人。鄭錦的部將黃廷等人率領三萬多軍民投降清朝，清軍繳獲了大量敵艦和軍械。鄭錦僅帶著幾十艘戰船逃回了臺灣。因功勳卓著，李率泰被加封為正一品。不久，李率泰因病多次上疏請求辭去職務，但朝廷多次下詔表示慰問並挽留他。