過瓜洲渡過長江，接連攻克了鎮江黃泥洲以及江寧知府劉存厚駐紮的高資大營。江蘇巡撫吉爾杭阿率援軍前來救援，但在四面楚歌的情況下最終敗亡，吉爾杭阿本人也在戰鬥中犧牲。

隨著局勢逐漸向有利於太平天國的方向發展，秦日綱、陳玉成等又將注意力轉向了位於南京外圍的江南大營。五月上旬，他們集結重兵準備發起攻擊。十五日，陳玉成、李秀成等人進入天京與楊秀清討論具體作戰部署。得到明確指示後，太平軍迅速展開行動，於十八日成功摧毀了江南大營。儘管取得了重大勝利，但在這次戰役中，陳玉成也不幸負傷。

然而好景不長，同年八月，“天京事變”突然爆發，這場內部衝突導致了包括秦日綱在內的多位高階領導人喪生。兩個月後，石達開平息了動亂，而陳玉成則 因 未 捲入其中得以保全，並且開始獨立領軍。此後一段時間裡，他主要活動於皖南地區。同年十二月，陳玉成與李秀成在樅陽舉行了首次樅陽會議，旨在整頓部隊並制定下一步戰略計劃。

接下來的一年即1857年，陳玉成繼續活躍於鄂、皖、豫三省交界地帶，頻繁調動兵力進行遊擊作戰。在此過程中，他表現出了極高的軍事才能和堅定的忠誠度，拒絕追隨石達開出走。鑑於其卓越貢獻，洪秀全對其極為賞識，不僅多次給予封賞，還將他提拔為全軍又正掌率，並授予“成天豫”的爵位，令其與李秀成共同主持整個太平天國軍隊的指揮工作。

五、連戰連捷

1858年初，清廷在天京（今南京）外圍重新構建了堅固的防禦體系，包括修建“萬里長壕”和重建江南大營。面對這一嚴峻形勢，太平天國高層決定採取行動打破僵局。同年七月，陳玉成與其他幾位重要將領如李秀成、黃文金等在樅陽舉行了第二次樅陽會議，制定了收復皖北並解圍天京的戰略計劃。洪秀全此時重建了五軍主將制，並任命陳玉成為前軍主將。

按照計劃，陳玉成與左軍主將李世賢聯手攻下了廬州府，迫使清軍安徽布政使李孟群撤退至六安州。與此同時，後軍主將李秀成從全椒出發直指滁州烏衣鎮，並最終與陳玉成會師。八月，兩路大軍聯合，在東西葛、烏衣等地擊敗了清欽差大臣德興阿及勝保所部騎兵，隨後順利攻克浦口，再次打破了江北大營，恢復了天京與江北之間的聯絡。

正當陳玉成在外圍作戰取得進展之時，清湖北布政使李續賓卻率領部隊進入安徽境內，迅速佔領了太湖、潛山等多個戰略要地，幷包圍了三河鎮——一個對太平天國至關重要的糧草補給基地。得知此訊息後，陳玉成立即從江蘇調集軍隊回援，透過巢縣、廬州等地快速推進至白石山、金牛鎮一帶，意圖切斷李續賓的後路。同時，他還指示吳如孝聯合捻軍阻斷廬州至舒城的道路，防止清軍增援。李秀成也加入到這場戰鬥中來。經過周密部署，太平軍於十月初九日發起總攻，經過五天激戰，成功消滅了李續賓全軍約六千餘人，其中包括四百多名文武官員，取得了著名的“三河大捷”。這次勝利極大地穩定了天京上游的安全域性勢。

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隨著戰事的發展，陳玉成因其卓越戰績被洪秀全晉升為英王，享有極高的軍事決策權。然而好景不長，到了1859年夏天，天京再度面臨危機。陳玉成奉命率部從廬州返回支援，聯合捻軍龔得樹部攻打揚州，迫使圍攻六合的清軍分兵救援，然後趁機猛攻清軍營地，殲滅福建提督李若珠所部三千餘人。緊接著，他與李秀成協同作戰，在浦口地區大敗清軍，擊斃署湖北提督周天培。但與此同時，曾國藩秘密調動多隆阿、鮑超等四路大軍向安徽發起攻勢，企圖奪取廬州和安慶。對此，陳玉成迅速作出反應，集結包括捻軍在內的十餘萬兵力迎戰，最終成功擊退了多隆阿的進攻，並將目標轉向湘軍主力鮑超部所在的太湖小池驛。

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