往支援安徽寧國府（今宣城縣）。然而，此次軍事行動同樣未能取得預期的效果，寧國府最終落入清軍之手。同治二年（1863年），洪仁玕被洪秀全賦予了輔佐幼天王洪天貴的任務。年底，他又被派遣出天京，催促各地太平軍前來解天京之圍，然而各地的軍隊多未響應這一號召。

到了同治三年（1864年）四月，洪仁玕集結了幾支分散的太平軍駐紮在安徽廣德州（今廣德縣）。然而，六月十六日（陽曆7月19日），天京城破，幼天王逃出天京向南撤退，洪仁玕迎接到幼天王，隨後一同前往湖州（今吳興縣）與堵王黃文金會合。幼天王仍舊任命洪仁玕為軍師。

在湖州，洪仁玕與黃文金商量放棄該地，轉而前往江西，希望與侍王李世賢、康王汪海洋等人的部隊會合，再進一步向西進入湖北，與扶王陳得才的大軍聯合，擾動荊襄地區，並計劃奪取西安。然而，計劃並未如願進行。七月二十七日，洪仁玕、黃文金等放棄湖州向西進發，二十八日到達廣德，隨後轉向浙江昌化縣。此時，侍王等人的部隊已向南移動，資訊溝通中斷。

八月初五日，黃文金在昌化病逝，這使得太平軍計程車氣大為受挫。洪仁玕只好護送幼天王繼續南下。九月初九日，他們到達江西石城縣。當天晚上，清軍席寶田部突然襲擊，太平軍全軍潰散，洪仁玕不幸被捕，幼天王也在九月二十五日被俘。

被捕後的洪仁玕表現出了堅定的革命意志，他在自述中表示要效仿文天祥，誓為太平天國盡忠。最終，十一月二十三日，洪仁玕在南昌英勇就義，以一種悲壯的方式結束了自己波瀾壯闊的一生。

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